お茶の凍結後の知ったかぶり

確かに疑問ですね
封の切っていないペットボトルを凍らすと膨張してパンパンになりますね

今回の質問では３分の２だけ入れて凍らしたら全体的に体積が減っているのが事実だとして検証すると

500ｃｃの2/3＝330ｃｃと仮定し
空気500-330＝170ｃｃとなります

冷凍庫で凍らすと
お茶の体積　330ｘ1.09＝359.7ｃｃ
空気は３０℃から-１０℃に冷えたとして
空気の体積　170ｘ（273-40）/273＝145.0ｃｃ
となり
合計　504.7ｃｃ　となり体積が増えてますね

ただこの空気内に水蒸気が含まれており
湿度７０％と仮定して

30℃での飽和水蒸気　30.3ｇ/ｍ3で
-10℃での飽和水蒸気は2.36ｇ/ｍ3;なので
飽和水蒸気より多い場合は結露（水や氷に変わる）しているので
結露水は当初湿度７０％が　‐１０℃に冷えると
１ｍ3あたり　30.3ｘ0.7-2.36＝18.85
170ｃｃ内の水蒸気は　18.85ｘ170/1,000,000＝0.0032ｇ
となります
この0.0032ｇの水が当初は気体（水蒸気）だったので
水蒸気が水に変わると体積は1700分の1になるので
0.0035ｘ1700＝5.44ｃｃ　となり
先ほどの504.7-5.44＝499.26ｃｃ　となり体積が減ってます

当然湿度が高いともっと減り
乾燥していると減らない結果になるようですね

湿度や温度など微妙な条件で変わるでしょう

シツタカぶりよりの回答でした・・・

水は4℃の時が一番体積が小さく、温度が上がるにつれて体積が膨張します。
また、温度が下がってきて氷になると水の時より膨張していますが、氷の温度を更に下げて行くと体積は収縮します。
また空気は1℃の温度変化により、1/273づつ増減いたしますます。

但し上記の関係は一定の気圧下での数字であり、圧力が違うと水も氷も空気も膨張率は異なります。
水と空気を同一のペットボトルに入れ温度を下げる過程では、空気の収縮率が水が凍る時の膨張率を上回るため、ペットボトル内の気圧は当然下がります。
また、水を満タンに入れた状態で温度を下げた場合、水が膨張する過程でペットボトルの外圧が作用し、正規の膨張率にはならないでしょう。
そのような不確定な状況下では空気も氷も膨張率に変化が生まれるのは容易に想像できます。
故にこの質問の答えを正確に論ずるには、無理があると思われます。

お茶を入れて凍らすと凍ったお茶の体積は増加しますが、お茶の入った筒の上部にある空気中の水蒸気が凍ってたり水滴になったりして凝結しますので、気圧が低くなり、体積が小さくなります。

ペットボトルには空気も入ってますね。
空気は温度が下がると収縮します。
この収縮はお茶が凍って膨張する割合より大きいですよ。

お茶を2/3入れて凍らすとボトル内の空気が収縮し内部の圧力が下がります。この状態で蓋をあけると空気がペットボトルの中に吸い込まれます。

＞ペットボトルにお茶を ３分の２ を入れ　凍らすとペットボトルが小さく変形します　

「小さく変形」の「小さく」は、もともとの「ペットボトルのサイズより小さい」のか、「３分の２より小さい」のでしょうか？
凍るときに空気を取り込んで凍るので、膨張しますが、ペットボトルの中の空気は限られているので、さほど膨張できません。が、３分の２よりも小さくなるとは考えられません。
ペットボトルの中の空気を取り込んで凍ったので、
真空状態になり、柔らかいペットボトルは当然縮みます。
＞キャップを開けるとシューッと音がしもとの大きさに　
なるのは当然ですね。

＞残りの ３分の１ を入れ放置し　キャップを開けると　液面が下がります

については、状況がよくわかりません。