きれいなハーモニーをつけるには。

既存の曲を自分の耳だけでコピ−する力があるかどうか？
編曲は3つの基本コ−ドだけの曲からはじめましょう。
ピアノが弾けないのにピアノの伴奏をつけるってハンデがありますね。
主のメロディに対して副旋律を作るところからはじめては？

音楽に絶対のル−ルはないので、自由に作曲されていいと思います。
ただ、メチャクチャでは大衆に受けません。
どんな作編曲が大衆に受けるかが気になるならば、
入門書や音楽教室も含め多様に勉強してください。

回答を述べるほど、音楽に詳しくないので、
この質問をお借りして、私の考えが合っているかお聞きします。

コード音は、３つか、４つあると思います。
１・３・５度の音　プラス７度
これを並べればアルペジオになると思います。
残り　２・４・６度の音
これはその調号　♯・♭をつけて
そのコードのスケールを作る
という方法でピアノの伴奏なり、リードギターの伴奏になるのではないでしょうか。

人の心を打つ音楽どうかは別にして、音楽のアレンジ(編曲)は理論と規則性があり、数学や建築に似ています。
　ですから、当然最低限、初歩的な音楽理論は必要です。

　書かれている内容は同じでも、クラシックのアプローチで書かれた理論書も、ポップスのアプローチで書かれた理論書もあります。

　大きな本屋さんのDTMコーナーには、そういった本や雑誌があるので読まれると良いと思います。

また、コードを入れると自動的に選んだジャンルの伴奏を自動的につけてくれる作曲支援ソフトもあります。

　シンガーソングライター　シリーズなんかは初心者向けですよねhttp://www.ssw.co.jp/products/ssw/

　後は、やはり・・・・習うより慣れろ・・・・の世界だと思います。

伝言板を頂いて飛んできました。
そうですね、先にメロディを作ると大変ですね。
もし出来たら、コード進行法、という和音の進み方にルールがあるので、そのお約束の下に、和音をつなげて曲の元を作り、それからメロディを載せてみたらいかがでしょうか？
和音にあうメロディを作るということです。
コード進行スタイルブック (Creators’ Handbooks) (単行本)
成瀬 正樹 (著)
など、お薦めです。
コードのルートを一番低い音にします。
あとの音は、和音で弾いたり、分散和音にします。そして、和音の中の音で、メロディの3度、4度下に、メロディ（カウンターメロディ）を作ります。